Ich würde ein TDictionary um deine "dann der nächste" erweitern. Durch die binäre Suche ist TDictionary sehr schnell.
Ich weiß jetzt nicht, welche TDictionary-Implementation du da gerade vorliegen hast, aber die aus System.Generics.Collection verwendet keine binäre Suche sondern einen Hash-Algorithmus. Dabei wird aus dem Key ein Hash-Wert und aus diesem ein Index in das interne Array gebildet. Dann wird geprüft, ob der Hashwert an dem Index vorhanden ist und ob der Key wirklich passt. Dummerweise liegen die Daten im Array nicht sortiert vor, was eine Suche nach dem nächsthöheren Eintrag höchst ineffizient werden lässt. Man muss dazu nämlich das ganze Dictionary durchsuchen, wenn der Wert nicht vorhanden ist.
Es ist schon so, daß das TDictionary bei geeigneter Hash-Funktion sehr schnell bei der Suche nach einem Key ist, aber für die Suche nach dem nächst-größeren Key ist es denkbar ungeeignet.