Also bitte, Schlüssel und Indizes (das ist schon ein bisschen was anderes als ein Schlüssel) werden auf der Tabelle erzeugt, und zwar per
SQL, ein DataSet ist eine Abfragekomponente. Die Datenbank inklusive Ihrer Tabellen solltest Du schon per
SQL anlegen und ändern, am Besten bevor Du Dich ans programmiern machst.
Ein Link zum Einstieg (ist zwar auf Oracle bezogen, sollte aber helfen):
http://www.dba-oracle.com/art_9i_indexing.htm
Sherlock